Ở nhiệt độ phòng của TlI có màu vàng và có cấu trúc hình thoi[3] có thể được coi là cấu trúc NaCl bị méo mó. Hình dạng méo mó được cho là do các tương tác Tl–Tl, khoảng cách Tl–Tl gần nhất là 383 pm[4]. Ở 175 ℃, dạng màu vàng biến đổi thành dạng màu đỏ. Quá trình chuyển đổi giai đoạn này được đi kèm với khoảng hai bậc tăng cường độ dẫn điện. Cấu trúc CsI có thể ổn định đến nhiệt độ phòng bằng cách pha tạp TlI với các iodide khác như RbI, CsI, KI, AgI, TlBr và TlCl[5]. Do đó, sự có mặt của các tạp chất có thể giúp cho sự tồn tại của các khối TlI và hình thoi ở xung quanh. Dưới áp lực cao, 160 kbar, TlI trở thành một chất dẫn điện. Các màng mỏng TlI nanomet phát triển trên các chất nền LiF, NaCl hoặc KBr thể hiện cấu trúc đá khối[6].